Геохимический подход к обоснованию безопасности хранилищ радиоактивных отходов

Богуславский А.Е.   Гаськова О.Л.   Ковалев В.П.  

Докладчик: Богуславский А.Е.

Проблема оценки влияния промышленности на окружающую среду, в особенности при формировании прогноза таких воздействий, далека от решения. В первую очередь это касается предприятий топливно-ядерного цикла. В настоящее время при изучении влияния хранилищ и отстойников радиоактивных отходов господствует «инженерная» парадигма, в рамках которой проектировщикам ставится задача возведения экологически неоправданных и экономически нерентабельных многослойных бетон-металло-пластиковых конструкций. В тоже время накоплены многочисленные данные позволяющие взглянуть на такие объекты с позиций их сравнения с природными геохимическими аномалиями.
При проведении оценки безопасности существующих хранилищ и сформированных вокруг них аномалий нужно сформулировать унифицированный подход, который должен сводиться к построению модели, учитывающей процессы, происходящие в хранилище и на его контакте с вмещающими средами, изменение направленности этих процессов и их интенсивности при возможных климатических изменениях. Доказательством долгосрочной безопасности хранилища будет соответствие модели граничным условиям, установленным природой для фоновых обстановок. В основу предложенной модели должно быть положено:
• изучение фонового состояния прилегающих ландшафтов, сформировавшихся геохимических обстановок и возможных геохимических барьеров;
• экспериментальное изучение вмещающих грунтов и их поглотительных свойств;
• термодинамическое моделирование для определения лабильных и устойчивых химических форм радионуклидов при смене Eh-pH условий;
• геоинформационное и гидродинамическое моделирование с целью определения направления возможного движения потока загрязнений, скорости миграции и участков, на которых могут образовываться вторичные аномалии.
Как пример комплексной оценки можно привести изучение воздействия пункта временного хранения твердых радиоактивных отходов (ТРО), выполненной коллективом сотрудников ИГМ СО РАН для ОАО «ПО«ЭХЗ»» г.Зеленогорск.
Хранилище представляет собой серию земляных траншей длинной от 15 до 100 м шириной 3.5-4.0м и глубиной до 3-х м. Сверху ТРО в траншеях перекрыты слоем суглинков мощностью 1 – 1.5 м. Радионуклидный состав представлен изотопами – U238, U235, U234. Химические формы нахождения урана - его четырех- и шестивалентные оксиды. Эксплуатация сооружения начата в 1981, завершена в 2008 году. Хранилище представляют собой объект, миграция из которого загрязняющих элементов в окружающую среду возможна только с грунтовыми водами в растворенном виде. Изоляция, возведенная над ними сверху, полностью исключает появление других агентов миграции, как-то: поверхностный снос, эоловый перенос и т.д. Пологий рельеф поверхности исключает формирование поверхностного стока способного привести к линейной либо плоскостной эрозии.
План и разрез участка показаны на рисунке 1. Хранилище расположено среди пачки суглинков четвертичного возраста (на участке мощность составляет ~ 10 m). Толща суглинков не является однородной и включает в себя маломощные прослои супесей и песков, поэтому суглинки не является надежным водоупором, а представляет, скорее, слой с затрудненной фильтрацией. Этим объясняется подъём уровня водоносного горизонта над подошвой слоя суглинков. Расстояние от подножья хранилища до водоносного горизонта составляет 1-1,5 метра в зависимости от сезона и обводненности года. В пик половодья, в отдельные годы, на юго-западной части территории не исключено подтопление грунтовыми водами. Снижение УГВ отмечается в северном направлении по направлению реки Кан, излучина которой находится на расстоянии 1,2 км.
На первом этапе было проведено натурное обследование участка, определение интенсивности гамма-излучения на поверхности. Для определения выноса урана за контуры хранилища были пробурены пять скважин глубиной от 10 до 22 метров, из которых с интервалом 0,5 м отбирались пробы грунта и вода из водоносного горизонта. Также пробы воды отбирались из мониторинговых скважин расположенных в центре хранилища и по направлению стока. Проведено опробование почвенного покрова участка. Всего было отобрано более 70 проб грунта и 14 проб воды (в два гидрологических сезона).

Водные пробы анализировались в аналитическом центре ИГМ СО РАН методами масс-спектрометрии с индуктивно-связанной плазмой (ICP MS) и атомно-эмиссионным спектрометрическим с индуктивно-связанной плазмой ИСП-АЭ (IRIS Advantage). Анионный состав определялся электрохимическими, потенциометрическим, колориметрическим нефелометрическим и объемным методами. Твердые пробы анализировались методом рентгено-флюоресцентного анализа с использованием синхротронного излучения с регистрацией на Si(Li)-детекторе на станции элементного анализа ВЭПП-3 ИЯФ СО РАН. Часть проб была проанализирована методами многоканальной гамма-спектрометрии (ИГМ СО РАН) и альфа-спектрометрии (ЛООС ОАО «ПО«ЭХЗ»).
Из анализа полученных результатов можно сделать вывод об отсутствии эмиссии радионуклидов за пределы контура хранилища ТРО. Концентрации урана в грунтах находится в интервале фоновых концентраций, измеренных выше потока грунтовых вод (таблица 1). Возрастание концентрации урана в отдельных точках всегда сопровождается увеличением концентрации тория, что однозначно указывает на флуктуации фона, связанные с неоднородностью распределения акцессорных минералов (рис. 2). Торий – урановое отношение для суглинков составляет 3.38, 4.18 для песков и галечников и 4.65 для глин. Содержание урана в водах, в том числе и в скважине, расположенной на территории хранилища, находятся в интервале 0,9 – 2 мкг/л и также соответствуют фоновым водам [Гаськова и др., 2011]. Колебания интенсивности гамма-поля на участке хранилища и прилегающей территории не выявляет надфоновых аномалий.
Для определения буферных характеристик вмещающих пород, экспериментально определялись поглощающая способность вмещающих грунтов. В пробах суглинков она достигает 94 мг/100 г; грунты глеевого горизонта способны осадить урана до 99 мг/100 г породы. В проточном режиме, количественно оценены типы связывания урана с минеральной матрицей. Показано, что большая часть урана (до 96,1 %) образует устойчивые химические связи за счет механизмов ионного обмена и комплексообразования. При экспериментальном взаимодействии аналогов природных вод с матрицей, содержащей уран, отмечается низкий процент выщелачиваемости (до 0,04%), что объясняется преобладающими ионообменными и хемосорбционными механизмами связывания и удержания урана.
Моделирование процессов, протекающих в системе вода-порода, проведено с помощью термодинамических расчетов в гетерофазной 20-компонентной системе H-O-C-Сl-N-S-Al-Si-Na-Ca-Mg-Mn-Fe-U-Сo-Ni-Mo-Cu-Ba-Sr при 25°C и общем давлении 1 атм по алгоритму GIBBS с использованием встроенного банка термодинамической информации UNITHERM пакета программ HCh [Шваров, 1999]. Расчеты равновесий проводились в условиях систем вода-порода-газ, открытых по СО2 и О2. Рассматривались два сценария: «фоновый» (СU 5 мкг/л, при этом реальное содержание не превышает 2,7 мкг/л) и «критический» при котором за контуры хранилища попадают растворы, содержащие до 50 мкг/л урана.
При взаимодействии раствора с металлическими конструкциями РАО, которые в модели приняты как Fe(мет), и минимальном отношении т/ж ~ 0,001 окислительно-восстановительный потенциал резко снижается до Eh = -0,11 вольт. В твердой фазе вместе с доломитом появляются гематит (Fe2O3), уранинит UO2(тв.) и др. Количества их виртуальны в пересчете на граммы, однако они отражают тот порог, при котором уже возможно появление соответствующих фаз в ощутимых количествах из более концентрированных растворов. Если даже в силу динамических причин (образование пленки гидроксидов железа на металлических РАО) реакция затормозится на данном этапе, то гидроксиды железа из семейства гематит-гетит-ферригидрит способны интенсивно адсорбировать уран из раствора. В случае прогрессирующей реакции взаимодействия грунтовых вод с Fe(мет) и при возрастающем отношении т/ж = 0,002, окислительно-восстановительный потенциал еще снижается до Eh = -0,18 вольт. Таким образом, в случае растворения U-содержащих Fe-конструкций с кислородными углекислыми водами, в зависимости от степени протекания реакции и соотношения Fe(мет)/O2(р-р) в каждый момент времени, уран будет сорбироваться образующимися гидроксидами железа или восстанавливаться до U(IV). Ситуация принципиально не изменится при возрастании исходной концентрации урана, просто в системе будет возрастать количество твердой фазы (уранинит). Иными словами, при попадании в грунтовые воды высоких концентраций растворенного урана, он будет тут же in situ оставаться в ближайшей зоне хранилища, обогащая вмещающие грунты на контакте.
Резюме. Сформировавшиеся гео- и гидрохимические условия в окружающей среде сооружений хранилища РАО препятствуют появлению мобильных форм урана, способных мигрировать сквозь вмещающие супеси и суглинки. Дополнительным благоприятным фактором является нахождение в отходах железного лома, который при окислении резко снижает окислительно-восстановительный потенциал системы, что способствует переходу урана из шести- в четырехвалентную форму, при этом подвижность урана падает на несколько порядков, а появляющиеся гидроксиды железа способны интенсивно адсорбировать уран из раствора. Таким образом, модельные расчеты подтверждают установленный эмпирически минимальныйотсутствие вынос урана за контуры хранилища, несмотря на отсутствие в системе хранилища инженерных барьеров и возможность контакта ТРО с грунтовыми водами первого горизонта. После исчерпания восстановительного потенциала железного лома и исчерпания сорбционной ёмкости гидрооксидов, образующихся непосредственно на участке, мобильные формы урана будут осаждаться на вмещающих суглинках. В долговременной перспективе участок хранилища будет трансформироваться в аналог естественного уранового оруденения гидрогенного типа. Потенциальная опасность для окружающей среды может возникнуть только при несанкционированном извлечении РАО на поверхность.

Литература
Гаськова О.Л., Богуславский А.Е., Сиротенко Т.Г. Геохимический состав природных вод в районе расположения пункта хранения низкоактивных радиоактивных отходов // Водные ресурсы. – 2011.№5. – С. 553 – 563.
Шваров Ю.В. Алгоритмизация численного равновесного моделирования динамических геохимических процессов // Геохимия. 1999. №6. С. 646-652.
 

К списку докладов